幼いころから演技に憧れ、数々の名優を輩出したアクターズ・スタジオに入門し演技を勉強する。その後『ゴッドファーザー』のオーディションを受けるも、落選する。しかし監督のコッポラは当時のデ・ニーロの演技を心に留めており、マーティン・スコセッシ監督の『ミーン・ストリート』での演技を見て、続く『ゴッドファーザーPART Ⅱ』で若きドン・ヴィト・コルレオーネでデ・ニーロを起用。この作品でデ・ニーロはアカデミー賞を受賞し、人気俳優となる。